Осцилляции Раби увидели в растягивающейся молекуле

Китайские физики исследовали осцилляции Раби, возникающие под действием интенсивного лазерного света, при диссоциации молекулярного иона водорода. Они обнаружили, что изменение населенности молекулярных орбиталей существенно усложняет процесс растяжения связи между протонами, что сказывается на их разлете. Измеряя кинетическую энергию протонов с помощью ионного импульсного спектрометра, они убедились, что построенная ими теория хорошо это описывает. Исследование опубликовано в Light: Science & Applications.

Согласно квантовым представлениям о веществе, оно может находиться в определенных энергетических состояниях, переходы между которыми сопровождаются испусканием или поглощением квантов какого-либо излучения. Энергия кванта при этом равна разности энергий уровней. Первое, что описали физики в рамках такого подхода стали атомы. Согласно наивной квантовой модели атом представляется в виде двухуровневой системы, испускающей одиночные кванты. Ее оказалось достаточно, например, чтобы позволить Эйнштейну вывести формулу Планка.

Сегодня мы знаем, что взаимодействие даже двухуровневых систем (необязательно атомов) с резонансным полем имеет более сложный характер. Ситуация, когда излучение может быть описано одиночным фотоном, встречается в физике довольно редко, а точное описание излучения и поглощения квантов требует решения динамических уравнений. Согласно ему воздействие импульса на систему с частотой, близкой к частоте ее перехода, меняет ее населенность по мере прохождения импульса. Если импульс достаточно длинный или интенсивный (значение имеет площадь под кривой, описывающей его форму), система начнет периодически и плавно переходить с одного уровня на другой. Такие осцилляции называются осцилляциями Раби.

Осцилляции Раби играют важную роль в квантовой динамике множества систем. Их исследуют и применяют для пленения спина вакансий и многого другого. Интерес представляют также наблюдение осцилляций между колебательными уровнями молекул, поскольку в этом случае энергия состояний зависит от динамики ядерной плотности. Физики пока не до конца понимают, как ядерное движение скажется на таких наблюдаемых величинах, как, к примеру, кинетическая энергия продуктов диссоциации молекулы.

Разобраться в этом вопросе решила группа китайских физиков под руководством Цзянь У (Jian Wu) из Восточно-китайского педагогического университета и Фэна Хэ (Feng He) из Шанхайского университета Джао Тонг. Для этого они подвергали диссоциации молекулярных ион H₂⁺ и исследовали кинетическую энергию разлетающихся протонов.

В молекулярном ионе водорода состояние единственного электрона описывается с помощью связывающей 1sσ_g и разрыхляющей 2pσ_u орбиталей. Кривая потенциально энергии в первом случае обладает минимумом, в котором формируется система колебательных подуровней. Диссоциация иона возможна по обоим путям. Она сопровождается растяжением связи между протонами.

Если в этот момент облучать молекулу интенсивным лазерными импульсами с частотами, близкими к переходу между орбиталями, динамика этого процесса из-за осцилляций Раби может стать сложной и не поддающейся описанию с помощью общепринятой модели резонансной однофотонной диссоциации. Физики выделили два типичных процесса, которые могут возникнуть в этом случае. При качении (rolling) осцилляция населенности орбиталей сопровождается монотонным растяжением связи, в то время как при зацикливании (looping) в фазе связывающей орбитали расстояние между протонами снова ненадолго сокращается. Качение и зацикливание приводят к различным энергетическим выходам диссоциации, что и исследовали авторы в эксперименте.

В самом начале физики фотоионизировали сверхзвуковой водородный пучок и направляли молекулярные ионы в рабочую камеру ионного импульсного спектрометра с холодной мишенью (COLTRIMS). Там ионы встречались с десятицикловым лазерным импульсом с длиной волны 400 нанометров, интенсивность которого авторы меняли в диапазоне от 3,3 × 10¹³ до 1,2 × 10¹⁴ ватта на квадратный сантиметр. Спектрометр позволял получать распределение протонов по кинетическим энергиям в зависимости от интенсивности лазера, участки которого несли информацию о том, по какому из механизмов — качению или зацикливанию — происходила диссоциация. Результаты эксперимента оказались в хорошем согласии с симуляциями и свидетельствовали о правильности предложенной физиками модели.

Ранее мы уже рассказывали, как ионный импульсный спектрометр COLTRIMS помогал физикам измерять задержку и точку вылета электрона при фотоионизации молекул.