Физики определили точку вылета электрона из молекулы при фотоионизации

Wenhai Xie et al. / Physical Review Letters, 2021

Китайские физики исследовали туннельную фотоионизацию молекулы азота методом фотоэлектронной голографии, чтобы извлечь информацию об области молекулы, из которой электрон проникает в потенциальный барьер. Они выяснили, что для молекулы, ориентированной вдоль направления поляризации мощного лазерного поля, эта точка отстоит от ее середины на расстоянии 95±21 пикометров. Исследование опубликовано в Physical Review Letters.

Понимание процесса фотоионизации сильно изменилось с момента открытия и объяснения фотоэффекта, послужившего стартовой точкой в наших представлениях о корпускулярной природе света. Существенную роль в этой эволюции отведена прогрессу в экспериментальной оптике. Доступ к мощным лазерам помог подтвердить гипотезу о том, что механизмы фотоионизации могут существенно различаться.

Традиционно отрыв электрона рассматривали как процесс его возбуждения в континуум за счет поглощения одного или нескольких квантов света. Однако высокая интенсивность света подразумевает большую напряженность электрического поля, приложенную к атому или молекуле. Это приводит к деформации его потенциала. Чем больше интенсивность, тем сильнее деформация, и, начиная с некоторого ее порога, становится возможным туннелирование электрона за пределы ядерного притяжения.

Со временем стало понятно, что то, каким образом происходит туннелирование электрона, будет определять его последующую динамику. Измеряя ее параметры, физики выяснили, в каком месте молекулы электрон выходит из барьера, получили его импульсное и фазовое распределение и даже смогли оценить время, затрачиваемое им на туннелирование. Однако во всех предыдущих исследованиях игнорировалось влияние деформации волновой функции электрона под действием таких сильных потенциалов. Этот эффект особенно важен для фотоионизации молекул, где его можно охарактеризовать с помощью положения фотоэмиссии — координаты в пространстве, отсчитываемой от середины молекулы. Ненулевое положение фотоэмиссии можно трактовать так, что электрон находится в среднем ближе к барьеру, чем принято считать. Это должно влиять на фазовые свойства вылетающих электронов, но до недавнего времени никто не измерял этот эффект.

Это впервые удалось сделать группе китайских физиков при участии Минь Ли (Min Li) из Хуачжунского университета науки и технологии. Они измеряли такую тонкую величину, изучая туннельную фотоионизацию молекулы азота методом фотоэлектронной голографии, в рамках которого строится распределение импульсов вылетевших частиц. Построенное в координатах продольного и поперечного импульсов, оно в определенном диапазоне имеет полосатую структуру, вызванную интерференцией между прямой и перерассеянной фотоионизациями. Максимум этого распределения будет соответствовать направлению поляризации мощного лазера. Если же одновременно облучать молекулу другим, более слабым светом с поляризацией, ортогональной первой, максимум сместится. Естественно ожидать, что он сместится тем сильнее, чем дольше идет процесс туннелирования через барьер и чем дальше электрон от ее границы.

Чтобы измерить таким образом положение фотоэмиссии, физики разделяли излучение импульсного лазера с длиной волны 800 нанометров, длительностью импульса 40 фемтосекунд и частотой повторения 5 килогерц на два луча. Первый, выравнивающий луч растягивался до 120 фемтосекунд и фокусировался параболическим зеркалом на струю молекул азота, которые он выстраивал в двух возможных ориентациях. Второй, зондирующий, проходил через кристалл β-BBO, где происходила частичная генерация второй гармоники в ортогональной поляризации. Характеристики электронов, ионизированных из молекул для обеих ориентаций, измеряла установка по импульсной спектроскопии с холодной мишенью (COLTRIMS).

В результате эксперимента физики получали двумерные импульсные распределения, максимумы которых действительно оказывались смещены относительно оси поляризации основной гармоники. При этом, как и предсказывала теория, смещение для молекул, ориентированных вдоль этой оси, отличалось от такового для молекул, ориентированных перпендикулярно. Для того чтобы извлечь из этого распределения информацию о положении фотоэмиссии, авторы построили и решили систему динамических уравнений, описывающих перерассеяние электрона в приближении сильного поля. При этом они предполагали, что для перпендикулярно ориентированных молекул это положение будет практически совпадать с геометрическим центром молекулы, и им можно пренебречь. Проверяя решение своих уравнений для различных значений продольной компоненты импульса, ученые убедились, что положение не зависит от нее в пределах ошибки. Усредняя результаты, они получили величину, равную 1,8±0,4 атомной единицы или 95±21 пикометров.

Чтобы убедиться в верности своих результатов, физики строили функцию Вигнера для обоих случаев в фазовом пространстве продольной координаты и продольной скорости электрона. В пределе больших времен эта функция позволяет сделать вывод о поведении тока электронной вероятности, а ее максимум указывает на наиболее вероятное положение электрона перед туннелированием. Положения фотоэмиссии, извлеченные таким образом, оказались в хорошем согласии с экспериментально измеренными. Так, для продольной ориентации молекулы этот параметр оказался равен двум атомным единицам, в то время как для перпендикулярной ориентации — практически совпал с серединой молекулы.

Фотоионизация двухатомных молекул привлекает в последние годы большой интерес физиков в связи с возможностью измерения времени ее задержки, масштаб которого лежит в области аттосекунд. Недавно мы рассказывали, как измеряли угловую зависимость этого времени для молекул CO и NO.

Марат Хамадеев

Нашли опечатку? Выделите фрагмент и нажмите Ctrl+Enter.