Физики разобрались с резонансными и нерезонансными задержками фотоионизации молекулы

F. Holzmeier et al. / Nature Communications, 2021

Физики исследовали однофотонную фотоионизацию молекулы NO под действием синхротронного излучения, опосредованную резонансом формы. Они увидели, что, несмотря на сложную угловую зависимость параметров вылетевшего электрона, вызванную интерференцией между нерезонансным и резонансным каналами ионизации, во втором случае время задержки не зависит от направления его импульса. Исследование опубликовано в Nature Communications.

Квантовая интерференция традиционно ассоциируется с хрестоматийным двухщелевым экспериментом с электроном. Его использовал Ричард Фейнман для наглядной иллюстрации принципа суперпозиции амплитуд вероятности, суть которого в том, что наличие нескольких альтернативных способов протекания физического процесса приводит к их интерференции друг с другом. В том опыте она проявляется через волнообразную дифракционную картину на экране. Этот принцип максимально универсален и работает не только для различных траекторий, а вообще для любых альтернатив.

Квантовая интерференция играет большую роль в квантовых системах со сложной энергетической структурой, типичным примером которых оказываются молекулы. Помимо богатства электронных, колебательных и вращательных уровней они иногда демонстрируют резонансы — квазисвязанные состояния ионизированного или рассеянного электрона, вызванные сложным балансом сил, действующих на него. Фотоионизация электрона может происходить как напрямую, так через резонансы, что, согласно принципу суперпозиции, приводит к квантовой интерференции, выражающейся через угловую анизотропию параметров рассеяния. К таким параметрам можно отнести амплитуду, фазу и время задержки, к которому экспериментаторы лишь недавно получили доступ. Сегодня физики расширяют перечень молекул, для которых наблюдается этот эффект, а также методов его исследования.

Группа исследователей из Дании, США и Франции под руководством Даниэля Дауэк (Danielle Dowek) из Университета Париж-Сакле сконцентрировала свое внимание на однофотонной внутривалентной ионизации молекул NO. Анализ амплитуд и фаз вылетающих электронов, измеренных в эксперименте и обработанных с помощью многоканального формализма Фано, позволил выделить канал ионизации, опосредованный резонансном формы молекулы. Оказалось, что временная задержка резонансной составляющей не зависит от угла вылета электрона в системе покоя молекулы.

Для этого физики облучали пучок молекул NO синхротронным излучением в диапазоне от 23,25 до 38,75 электронвольт. Фотоны с такими энергиями отрывали электроны от внутренних оболочек, что приводило к диссоциации молекулы. Одним из каналов ионизации был хорошо известный резонанс формы 4σ→kσ*, чей профиль совпадает с выбранным диапазоном энергий. Заряженные продукты этой реакции — электрон и ион азота — попадали на импульсный спектрометр типа COLTRIMS, работающий в режиме совпадения. Это позволяло восстановить энергию и фазу электрона в системе покоя молекулы, а также время задержки фотоионизации, определяемое через производную фазы по энергии.

Авторы сфокусировались на конфигурации ионизации, при которой оси молекул оказывались ориентированы вдоль направления поляризации света. В этом случае параметры вылетевшего электрона демонстрировали цилиндрическую симметрию, что позволило ограничиться только полярным углом. Физики дополнили эксперимент симуляцией с помощью метода многоканального взаимодействия в конфигурации Швингера, которая показала хорошее согласие с экспериментом.

Для анализа угловой зависимости измеренных и вычисленных данных, исследователи подвергли их обработке с помощью многоканального формализма Фано. Его суть заключалась в разложении параметров рассеяния по парциальным сферическим волнам и разделении соответствующих коэффициентов на резонансные и нерезонансные компоненты. Обратное сложение компонент позволило построить амплитуду, фазу и время задержки фотоионизации для обоих каналов по отдельности. Анализ показал, что хоть амплитуда и фаза в случае ионизации через резонанс демонстрируют ярко выраженную угловую зависимость, ее нет для времени задержки. При этом, как показало исследование, общая временная задержка фотоионизации во многом определяется именно вигнеровским механизмом, возникающим при резонансе формы.

Вигнеровские задержки ранее изучала другая группа физиков, в похожем эксперименте с молекулами моноксида углерода. А еще одна коллаборация нашла новые эффекты при измерении времени задержки при двухфотонной фотоионизации молекул фторида углерода через резонанс формы.

Марат Хамадеев

Нашли опечатку? Выделите фрагмент и нажмите Ctrl+Enter.