Задержку фотоионизации измерили без привлечения аттосекундных импульсов
Загрузка галереи
Физики из трех стран экспериментально реализовали метод измерения задержек электронов при фотоионизации без привлечения аттосекундных импульсов. Для этого они измеряли угловое распределение электронов и раскладывали его по сферическим волнам. Такой метод позволил исследовать зависимость задержки от угла вылета фотоэлектрона. Исследование опубликовано в Nature Communications.
Фотоионизация атомов и молекул сыграла ключевую роль в становлении квантовой механики. Объяснение Эйнштейном законов фотоэффекта через корпускулярные представления о свете заложили прочный фундамент для пересмотра классической картины мира. Несмотря на столетнюю историю этих исследований, фотоионизация продолжает служить источником новых фундаментальных знаний.
Одним из интересных феноменов, происходящих при ионизации атомов и молекул, стал эффект задержки фазы. Его еще в середине XX века описали несколько физиков, включая Вигнера. Эффект Вигнера апеллирует к волновым свойствам материи и заключается в том, что при прохождении квантовой частицы через область с притягивающим потенциалом, фаза ее волны испытывает задержку, которую можно выразить через временны́е единицы. Похожий сдвиг испытывает свет, проходя через оптически плотную среду.
Загрузка галереи
В случае ионизации роль потенциала играет поле образовавшегося иона, а роль частицы — электрон. Оказалось, что если облучать атомы и молекулы аттосекундными импульсами, а затем разгонять родившиеся частицы мощным фемтосекундным светом, то таким образом можно восстановить время задержки, анализируя угловые и энергетические распределения электронов. Мы уже рассказывали, как эту технику применили к фотоионизации атомов и молекул. К ее недостаткам, помимо аппаратной сложности, можно отнести и тот факт, что помимо однофотонной вигнеровской задержки в результат эксперимента дает вклад поглощение электронами разгоняющих фотонов. И если для атомов этот эффект учесть легко, то для молекул угловое распределение может быть очень сложным.
Группа физиков из Германии, России и США под руководством Райнхарда Дёрнера (Reinhard Dörner) из Франкфуртского университета предложила другой подход к измерению вигнеровских задержек, который не требует создания аттосекундных лазерных импульсов и изучает однофотонную ионизацию напрямую. Он основан на представлении о волновой функции ионизованного электрона, как о суперпозиции хорошо известных сферических функций. Измеряя угловое распределение электронов в системе координат молекулы, можно с помощью подгонки восстановить амплитуды и фазы парциальных волн, а зная фазу их суперпозиции, — вычислить время задержки через ее производную по кинетической энергии.
Для реализации этой идеи физики направляли излучение с синхротрона BESSY II на струю вертикально ориентированных молекул CO. Разлетающиеся в результате частицы фиксировал реакционный микроскоп COLTRIMS, представляющий собой систему детекторов на основе микроканальных пластин и источников наводящих электрических и магнитных полей. Варьируя энергию фотонов, исследователи ионизировали электроны К-оболочки атома углерода с кинетической энергией в диапазоне от 0 до 20 электронвольт.
В силу цилиндрической симметрии молекул, интерес представляет распределение только по полярному углу. Это также означает, что в разложении по сферическим гармоникам достаточно учитывать только члены, соответствующие нулевому магнитному квантовому числу. Для разложения авторы ограничивались сферическими функциями с орбитальным квантовым числом, не превышающим четырех. Это позволило достаточно точно подогнать угловое распределение и извлечь фазу. Сопоставляя фазово-угловые зависимости для двух близлежащих кинетических энергий, ученые вычисляли угловое распределение вигнеровской временной задержки. Все экспериментальные графики физики сопроводили симуляциями с помощью метода Хартри-Фока для двух стационарных конфигураций ядер.
Загрузка галереи
Авторы выяснили, что экстремумы в угловых зависимостях времен наблюдаются при тех же углах, что и минимумы углового распределения электронов. Такое поведение согласуется с предсказаниями о том, что резкие изменения в задержке излучения могут произойти в случае деструктивной интерференции парциальных волн из-за двухцентровых эффектов интерференции или эффектов Коэна-Фано. Кроме того, физики не обнаружили на экспериментальных графиках некоторые острые резонансы, которые возникают в теории. Они посчитали их артефактами приближения стационарных ядер.
Исследователи отдельно выделили область энергий ниже 3,5 электронвольт, поскольку в ней на фотоионизацию влияют дважды возбужденные состояния, которые авторы не включали в модель. Вместе с тем, они, по-видимому, ответственны за дополнительные модуляции времени, наблюдаемые в эксперименте, что требует дополнительных исследований. Физики также предполагают, что использование рентгеновских источников сможет помочь разглядеть угловое распределение в динамике.
Ранее мы рассказывали, как реакционный микроскоп COLTRIMS уже помог группе Дёрнера разобраться с распределением импульса фотонов при ионизации и даже выяснить, что ионы при этом могут приобретать обратные импульсы.
Марат Хамадеев
Ее до сих пор не удавалось зарегистрировать из-за акустичности, электро-нейтральности и отсутствия взаимодействия со светом
Физики экспериментально обнаружили в рутенате стронция Sr2RuO4 особый вид плазмона — демон Пайнса. Существование этой частицы было предсказано 67 лет назад, но из-за акустичности, электро-нейтральности и из-за отсутствия взаимодействия со светом ее до сих пор не удавалось зарегистрировать. Чтобы обнаружить демона, ученые применили метод спектроскопии характеристических потерь энергии электронов с разрешением по импульсу. Статья опубликована в журнале Nature. В 1952 году американские физики Дэвид Пайнс и Дэвид Бом описали коллективное поведение электронного газа в плазме, которое можно представить в виде квазичастицы, которую назвали плазмоном. Некоторые виды плазмонов уже научились регистрировать. В 1956 году Пайнс предположил, что в металлах могут существовать особые плазмоны, которые возникают при колебании электронов из разных зон в противофазе, что приводит к модуляции заселенности этих зон. Такие плазмоны назвали демонами: они не обладают ни массой, ни электрическим зарядом, да и со светом не взаимодействуют, — поэтому их крайне сложно зарегистрировать обычными методами. Группа физиков под руководством Петра Аббамонте (Peter Abbamonte), профессора Университета Иллинойса, изучала рутенат стронция Sr2RuO4. Этот металл обладает тремя вложенными зонами, пересекающими энергию Ферми, и поэтому может быть кандидатом на появление в нем демона. Ученые использовали метод электронной спектроскопии потерь энергии электронов с высоким разрешением по импульсу в режиме отражения. Этот метод позволяет измерять как поверхностные, так и объемные возбуждения в металле при ненулевой передаче импульса q, где сигнатура демона ожидалась наиболее четкой. Спектры потерь энергии электронов при большой передаче энергии и больших переданных импульсах — более 0,28 единиц обратной решетки — демонстрируют бесхарактерный энергонезависимый континуум. При малых переданных импульсах — q менее 0,16 единиц обратной решетки — ученые обнаружили широкую плазмонную особенность с максимумом в районе 1,2 электронвольта. Ученые обнаружили, что в низкоэнергетическом режиме, при q менее 0,08 единицы обратной решетки, метод выявляет акустическую моду. Дисперсия моды оказалась линейной в большом диапазоне импульсов, с групповой скоростью примерно в 100 раз больше скорости акустических фононов, которые распространяются со скоростью звука, но на три порядка меньше, чем для поверхностного плазмона, распространяющегося со скоростью, близкой к скорости света. Однако скорость моды находится в пределах 10 процентов от предсказанной расчетами скорости для демона. Как отмечают ученые, это возбуждение явно электронное и это как раз и есть демон, предсказанный Пайнсом 67 лет назад. Наблюдение демона стало возможным, благодаря высокому разрешению в миллиэлектронвольт в используемом методе. Однако для дальнейшего изучения демонов ученые предлагают повысить точность, используя высокоэнергетические электроны в сканирующем просвечивающем электронном микроскопе с высоким разрешением, работающем в расфокусированной конфигурации. Физики отмечают, что требуется новая теория демонов, которая точнее опишет полученные экспериментальные данные. Эти квазичастицы могут быть ответственны за возникновение сверхпроводимости и играть важную роль в низкоэнергетической физике многих многозонных металлах. Изучение демонов и других видов плазмонов важно для описания коллективного поведения электронов в разных веществах. Например, недавно мы писали как физикам удалось увидеть часть плазмонной матрицы плотности.