Влияние электронных корреляций в кристаллах выявили с аттосекундной точностью

Физики из Германии и США исследовали влияние корреляций между носителями заряда в материале на динамический отклик электрон-дырочных пар при их облучении интенсивным терагерцовым излучением. Для этого они облучали монослой и толстую пленку из диселенида вольфрама инфракрасным и терагерцовыми импульсами и следили за генерацией боковых полос высокого порядка. Эксперименты в такой схеме позволили добиться аттосекундной точности в измерении задержек в движении квазичастиц, вызванных корреляциями. Исследование опубликовано в Nature.

Временные масштабы физических процессов зачастую служат границами применимости для теорий, с помощью которых физики их описывают. Важны они и для экспериментаторов, поскольку каждый шаг в сторону уменьшения длительности типичных процессов, которые может исследовать установка, дается ученым с большим трудом. Так, активно исследовать физику фемтосекундных масштабов (приставка «фемто» означает 10^-15), например, движение атомов в молекулах, стало возможным в конце прошлого века благодаря созданию лазеров с соответствующими длительностями импульсов (этому была посвящена Нобелевская премия по химии за 1999 год). Осваивание же аттосекундного диапазона («атто» – 10^-18) происходит лишь в наши дни. На таких временах исследуют задержку при вылете электрона и движение ядер при фотоионизации молекул, а также эффекты когерентности и запутанности молекулярных фрагментов.

Такие эксперименты обычно проводятся со струями атомов и молекул, выбрасываемыми в пустое пространство. Было интересно пронаблюдать аттосекундную динамику в конденсированных средах, однако спектральная ширина аттосекундных импульсов в силу неопределенности Гейзенберга неизбежно больше, чем миллиэлектронвольтные масштабы процессов с участием электронов и дырок в кристаллах. Вместо этого физики обычно применяют терагерцовое излучение с более длительными импульсами. Например, таким способом ученые смогли визуализировать волновые функции легкой и тяжелой дырок, распространяющихся в арсениде галлия.

Группа американских и немецкий физиков под руководством Маккилло Кира (Mackillo Kira) из Мичиганского университета и Руперта Хубера (Rupert Huber) из Регенсбургского университета пошла дальше и исследовала, как меняется динамика электронов и дырок под действием разгоняющего их терагерцового поля, в зависимости от того, каким корреляциям они подвержены в образце. Меняя время начала разгона, они смогли выявить нужные эффекты с субфемтосекундной точностью, обойдя ограничения, накладываемые неопределенностью энергия-время.

Под корреляциями в физике твердого тела понимают различные взаимодействия между электронами и дырками, которые сказываются на их движении. В отсутствии каких бы то ни было взаимодействий транспорт квазичастиц можно рассматривать как баллистический. При их облучении терагерцовым импульсом электрон-дырочная пара начнет разделяться под действием электрического поля до тех пор, пока его амплитуда не сменит знак на противоположный. При правильной синхронизации рождения пары и фазы импульса частицы развернутся и полетят навстречу друг другу, в противном случае поле разделит их окончательно.

При столкновении электрон и дырка могут срекомбинировать, при этом их относительный импульс конвертируется в излучение, смещенное в сторону больших частот по сравнению с энергией рекомбинации покоящегося экситона (боковые полосы высокого порядка). Это излучение будет максимальным при некоторой оптимальной задержке между инфракрасным импульсом, возбуждающим пару, и разгоняющим терагерцовым импульсом. Значение этой задержки отражает транспортные свойства квазичастиц, которые зависят от свойств среды и корреляций в них.

Чтобы проверить, как межчастичные взаимодействия влияют на их динамику, физики провели эксперименты с двумя типами материалов: монослоем и объемной пленкой диселенида вольфрама толщиной 60 нанометров. Эти материалы демонстрируют существенно различные кулоновские корреляции между частицами, а энергии связи экситонов в них отличаются в пять раз. Зависимость интенсивности боковой полосы от времени задержки в обоих случаях обладала несколькими пиками, соответствующими разным полупериодам колебаний терагерцового поля, однако отставание этих отличалось. В среднем монослойный отклик отставал от объемного на 1,2 ± 0,3 фемтосекунды. Моделирование квантовой динамики в рамках подхода с расширением кластера показало очень хорошее согласие теории и эксперимента. Функция Вигнера, построенная на основе численных расчетов обладала отрицательными значениями, что свидетельствует о сугубо квантовом характере движения.

Для закрепления своего понимания происходящих в материалах процессов авторы исследовали зависимость задержек от интенсивности терагерцового излучения. Действительно, разделяющее электрон и дырку поле конкурирует с их кулоновским притяжением, и для монослоя последний эффект сильнее. Опыты показали, что при достаточно сильных полях эффекты корреляций становятся менее существенными в обоих материалах, поэтому времена отставаний в них становятся близки. Наконец, физики показали, что в монослое сильное спин-орбитальное взаимодействие и нарушенная симметрии делают энергию электронов чувствительной к поляризации терагерцового излучения.

Корреляции между носителями заряда играют важную роль в объяснении экзотических твердотельных эффектов. Они могут превратить моттовский диэлектрик в проводник, а также вызвать сверхпроводимость в скрученном графене.