Поглощение когерентных молекул сделали отрицательным

Физики исследовали влияние эффектов когерентности на то, как изменяется форма спектров поглощения молекул водорода и дейтерия со временем. Во втором случае они обнаружили, что для отдельных энергий поглощение становится отрицательным, что соответствует режиму оптического усиления без инверсии населенности. Исследование опубликовано в Nature Photonics.

Когерентность — это важнейший ресурс современной физики микромира. Под когерентностью в узком смысле понимается свойство квантовых систем сохранять суперпозиционный характер ее состояний, который не свойственен ей в отсутствие возмущений. Наличие когерентности зачастую сильно меняет привычные процессы внутри атомов и молекул, приводя к возникновению индуцированной прозрачности и лазерной генерации без инверсии населенностей. Однако наиболее многообещающее использование когерентности — это квантовые вычисления. Подробнее об этом вы можете прочитать в нашем материале «Квантовая азбука: „Когерентность“».

В последние годы физики смогли получить доступ к когерентной динамике благодаря развитию техники аттосекундных импульсов. Короткое время действия и широкий спектр таких импульсов позволяет фиксировать изменение спектров поглощения со временем на аттосекундном масштабе («attosecond transient absorption spectroscopy» или сокращенно ATAS). В методе ATAS объект одновременно облучается инфракрасным и экстремально-ультрафиолетовым светом с управляемой задержкой между импульсами. Наибольших результатов с помощью этой техники удалось достичь в атомах, например, получить управляемые спектральные контуры. Причиной этого стало то, что у свободных атомов сравнительно простая структура энергетических уровней и, как следствие, разные линии достаточно хорошо разделены относительно друг друга. Этой простоты лишены спектры молекул, аттосекундный когерентный контроль которых пока не наблюдался.

Пэн Пэн (Peng Peng) из Шанхайского университета науки и техники вместе со своими канадскими коллегами исследовали то, как будут меняться спектры поглощения молекул водорода и дейтерия при когерентном контроле вращательных компонент их основного состояния. Они выяснили, что управление фазой спада свободной индукции приводит к модификации спектральных контуров вплоть до их инверсии ниже нуля, что соответствует режиму оптического усиления.

Физики создавали инфракрасные импульсы длиной волны 800 нанометров и длительностью 10 фемтосекунд. Часть этого излучения попадала на струю атомов ксенона, где происходила генерация высших гармоник с образованием аттосекундных импульсов со спектральным диапазоном от 10 до 24 электронвольт. Авторы направляли оба излучения на струи молекулярного водорода и дейтерия с возможностью задержки одного импульса относительно другого.

Инфракрасный импульс, приходящий раньше, создавал когерентную суперпозицию между вращательными подуровнями основного электронного состояния молекул. Такое состояние можно представить с помощью классического вращения молекулы, при котором угол между ее осью и направлением поляризации лазерного импульса меняется со временем. Идущий следом аттосекундный импульс за счет широкого спектра стимулировал переход в выбранное возбужденное электронное состояние одновременно с обоих подуровней. Наличие когерентной фазы осцилляций между этой парой приводило к фазовому смещению спада свободной индукции, зависящему от задержки между импульсами. Спад свободной индукции проявляет себя через профиль поглощения, для измерения которого ультрафиолетовый импульс, прошедший через молекулы, анализировался спектрометром с высоким разрешением.

На первом этапе авторы исследовали этот эффект в молекуле водорода. Они наблюдали характерные осцилляции спектральных компонент, связанных с выбранными для создания когерентности вращательными уровнями. Частота этих осцилляций в точности соответствовала энергетической разнице между ними. Пронаблюдав за профилем отдельной компоненты в течение одного периода, физики увидели его трансформацию от положительно-лоренцевой формы до отрицательно-лоренцевой через профиль Фано и обратно.

Проводя аналогичный эксперимент с молекулами дейтерия, исследователи увидели похожее поведение. Однако было и отличие. Так, для некоторых времен задержки и некоторых энергий отрицательная форма профиля поглощения опускалась ниже нуля, что соответствует оптическому усилению. Такое поведение характерно для активных сред, в которых создается инверсия населенностей для лазерной генерации света. Впоследствии такого же эффекта добились в атомах за счет когерентного контроля состояний. Теперь же физики подтвердили существование аналогичного механизма в молекулах.

Чтобы убедиться в правильности выводов, авторы построили математическую модель, основанную на решении уравнения фон Неймана для трехуровневой системы. Выведя с ее помощью выражения для соответствующих спектральных контуров, они обнаружили в них член, ответственный за когерентность между подуровнями, который может принимать отрицательное значение и создавать оптическое усиление без инверсии населенностей.

Комбинация инфракрасного и экстремально-ультрафиолетового импульсов способна извлечь динамическую информацию не только о поглощении, но и о ионизации молекул. Недавно мы рассказывали, как это позволило обнаружить эффекты, которые требуют новой теории.

Марат Хамадеев