Спиновое стекло самообразовалось в монокристаллических островках неодима

Изучение микроскопической магнитной структуры объемных монокристаллических островков неодима показало, что в них возникает новый тип самообразующегося спинового стекла. В таком стекле отсутствует структурный беспорядок, а магнитный беспорядок возникает за счет различных взаимодействий между отдельными спинами, имеющими противоположные знаки. В работе, опубликованной в журнале Science, ученые показали связь между магнитной и кристаллической структурой островков, а также изучили характерный для спиновых стекол эффект старения.

В обычном стекле атомы расположены хаотично, это аморфное вещество. Термин «спиновое стекло» возник по аналогии с обычным стеклом для описания вещества с аморфным расположением магнитных моментов. Спиновое стекло — это вещество с такой магнитной структурой, при которой магнитные моменты отдельных атомов хаотично ориентированы в пространстве. В отличие от ферромагнетиков и антиферромагнетиков (которые можно назвать магнитными кристаллами), в спиновых стеклах нет упорядочения магнитных моментов (говоря строже — отсутствует дальний порядок). 

Структура спинового стекла возникает из-за наличия косвенного обменного взаимодействия между магнитными ионами — РККИ-обменного взаимодействия, которое создается общими электронами проводимости. Оно имеет меняющийся в зависимости от расстояния знак, в отличие от магнитного взаимодействия, которое минимизирует энергию при антипараллельной ориентации спинов. Наличие двух конкурирующих взаимодействий при добавлении структурного беспорядка приводит к неупорядоченной и сложной магнитной структуре.

Спиновое стекло образуется ниже некоторой характерной температуры. Структура магнитных моментов в нем практически стабильна, однако наблюдается небольшое изменение (дрейф) магнитного момента со временем. Это явление называется магнитной вязкостью (или магнитным старением) и отчасти напоминает медленное течение стекла.

Типичное спиновое стекло представляет собой сплав с включением магнитных примесей в достаточно большой концентрации, от 0,1 до 10 процентов. Магнитные ионы занимают случайные места в решетке сплава, обеспечивая нужный для спинового стекла беспорядок. Однако в 2016 году теоретики описали (1,2) альтернативную ситуацию, при которой спиновое стекло может образоваться в анизотропном кристалле без примесей при наличии все тех же конкурирующих взаимодействий — то есть, при полном отсутствии беспорядка в расположении атомов. Такое вещество стали называть самоорганизующимся спиновым стеклом.

Для создания самоорганизующегося спинового стекла исследователи из университета Неймегена (Нидерланды) под руководством Александра Хаджетуриенса (Alexander Khajetoorians) обратили внимание на неодим — крайне любопытный металл. С одной стороны, известно, что неодим является антиферромагнетиком с температурой Нееля около 20 кельвин. С другой стороны, структура намагниченности неодима до сих пор точно не установлена. Имеются свидетельства в пользу дополнительных фазовых переходов ниже температуры Нееля, другие магнитоструктурные исследования показывали наличие доменов с комбинированной периодичностью структуры, что может быть признаком самоорганизации спинового стекла.

Для изучения ученые вырастили монокристаллические островки неодима с кристаллографической ориентацией (0001) на поверхности вольфрама (110). Высота островков составила от 50 до 100 моноатомных слоев, размеры от 58 до 200 тысяч квадратных нанометров. Из других исследований известно, что островки неодима подобной толщины проявляют как электронные, так и магнитные свойства, идентичные объемному металлу. Эти островки исследовались при помощи сканирующей туннельной микроскопии (СТМ), а антиферромагнитная игла из хрома обеспечивала необходимое для визуализации магнитной структуры спиновое разрешение. Намагниченность иглы была перпендикулярна к поверхности островков.

Пробные измерения намагниченности показали существование структур ближнего порядка — спиновых Q-спиралей, или паттернов с периодами от 0.9 до 4.5 нм, ориентированных вдоль оси симметрии кристалла. Однако, дальний порядок в полученных изображениях полностью отсутствовал. Двумерное фурье-преобразование спин-поляризованных СТМ-изображений подвердило множественность волновых векторов Q, описывающих данную периодическую структуру, и отсутствие дальнего порядка. Структура ферромагнетика или антиферромагнетика, напротив, имела бы дальний порядок, что на фурье-изображениях соответствует глобальному минимуму вблизи Q=0. Полученную же структуру авторы также называют как «спиновое Q-стекло».

Теоретическое моделирование обменного взаимодействия позволило рассчитать энергии конфигураций магнитных моментов с различным периодом Q и нанести эти энергии на зону Бриллюэна. Оказалось, что вместо нескольких четких локальных энергетических минимумов (карманов) в обратном пространстве наблюдается сложный энергетический пейзаж, где границы между минимумами стерты. Увеличение магнитного поля до 7 Тесла усилило размытие фурье-спектров магнитной структуры.

Отличительным свойством спинового стекла является старение магнитной структуры. Старение по своим признакам напоминает гистерезис: после временного приложения магнитного поля, а затем полного его выключения, макроскопическая картина намагниченности оказывается различной. Для иллюстрации этого явления ученые меняли магнитное поле от нуля до некоторого значения (−4, +4, или +7 Тесла). После каждого изменения образец оставлялся в покое примерно на сутки, и затем ученые сбрасывали магнитное поле и смотрели на установившуюся магнитную структуру. Структуры отличались распределением периодов намагниченности, и с каждым последовательным перемагничиванием волновые векторы все более собирались вдоль осей симметрии кристалла.

Ученые также изучили температурную зависимость магнитной структуры. При повышении температуры от 1,3 кельвин (базовая температура установки, при которой проводились остальные измерения) до 4,2 кельвин наблюдалось плавление структуры: волновые векторы размазывались по всей зоне Бриллюэна. Изменение магнитного поля при повышенной температуре, однако, также выявило старение спинового стекла.

Дополнительно авторы изучили влияние дефектов на наблюдаемое распределение периодов намагниченности. Области островков с большим количеством дефектов (более чем 0,014 часть монослоя) теряли симметрию распределения волновых векторов в зоне Бриллюэна: некоторые карманы оказывались более предпочтительны. Авторы заключают, что проведенное исследование раскрывает структуру намагниченности объемного неодима и задает направление для дальнейших микроскопических магнитных исследований спиновых стекол и подобных им объектов. Однако остается понять, что именно является особенным в кристаллической структуре и электронных свойствах неодима, и это потребует более глубокого теоретического понимания роли эффектов электронной корреляции, а также взаимодействия между спиновыми и орбитальными степенями свободы

Микроскопически нетривиальные магнитные фазы — спиновое стекло, спиновый лед и спиновая жидкость — на протяжении десятилетий являются объектом пристального изучения физики конденсированного состояния. Ранее мы писали, как физики обнаружили квазимагнитные монополи внутри спинового льда и открыли новую разновидность спиновой квантовой жидкости. В 2019 году за изучение спиновых стекол математик Мишель Талагран (Michel Talagrand), получил премию Шао, известную как «китайская Нобелевская премия».

Алексей Дмитриев