Изотопы цезия были захвачены рудой только через пять лет после остановки природного ядерного реактора

Американские ученые измерили с помощью масс-спектрометра NAUTILUS концентрацию изотопов бария в образце из месторождения Окло, в котором два миллиарда лет назад работал природный ядерный реактор. Используя эти данные, ученые показали, что захват радиоактивных изотопов цезия рутениевой рудой, окружающей реактор, произошел только через пять лет после его остановки. Исследователи считают, что их работа поможет лучше предсказывать, как радиоактивные изотопы накапливаются и распространяются после аварии на атомной станции. Статья опубликована в Proceedings of the National Academy of Sciences.

В настоящее время природный уран на 99,3 процента состоит из сравнительно стабильного изотопа уран-238 (период полураспада около 4,5 миллиардов лет), а оставшиеся 0,7 процента приходятся на радиоактивный изотоп уран-235 (период полураспада около 700 миллионов лет). Из-за этого топливо для ядерных реакторов приходится обогащать, а в естественных условиях ядерные реакции протекать не могут — нейтронов, испускаемых при делении ядер урана, слишком мало, чтобы запустить цепную реакцию (коэффициент размножения K < 1). Тем не менее, так было не всегда. Зная период полураспада изотопа τ, легко рассчитать, как уменьшается со временем число его частиц: N = N₀e^−t/τ. С помощью этой формулы можно найти, что два миллиарда лет назад концентрация урана-235 в природном уране составляла 3,7 процента, три миллиарда лет — 8,5 процентов, а четыре миллиарда лет — 19,5 процентов. В этих условиях вполне мог работать природный ядерный реактор. Правда, для этого нужно, чтобы выполнялись еще как минимум три условия: концентрация урана в руде должна превышать 10–20 процентов, размеры ураносодержащих залежей должны быть не меньше нескольких кубометров, а сами залежи должны быть пропитаны водой, которая замедляет нейтроны, испускаемые при распаде ядер. Если хотя бы один из этих факторов отсутствует, цепная реакция в урановой руде пойти не сможет.

Все четыре условия были выполнены около двух миллиардов лет назад в урановом месторождении Окло, которое находится сейчас в африканском Габоне (правда, во времена, когда работал ядерный реактор, материки выглядели по-другому). Рудные тела, в которых происходила цепная реакция, представляли собой линзовидные образования из уранинита (UO₂) диаметром порядка 10 метров и толщиной от 20 до 90 сантиметров. Содержание урана в них составляло от 20 до 80 процентов, а концентрация изотопа уран-235 в природном уране в те времена была чуть меньше четырех процентов. Кроме того, рудные тела были окружены пористым песчаником, который легко пропитывается грунтовыми водами, выступающими в качестве замедлителей нейтронов. В результате в телах запустилась цепная реакция, которая привела к заметному изменению концентраций радиоактивных изотопов в окрестностях месторождения — например, содержание изотопа неодима-142 в природном неодиме упало с 27 до 6 процентов. Стоит отметить, что эта реакция не была непрерывной — когда порода разогревалась, вода испарялась, переставала тормозить нейтроны, и цепная реакция прерывалась; потом песчаник снова пропитывался грунтовыми водами, и реакция возобновлялась с прежней силой. Сравнивая концентрации различных изотопов, ученые определили, что критическая фаза длилась около 30 минут, а фаза охлаждения — примерно в пять раз больше. По оценкам исследователей, реактор проработал не менее десяти тысяч лет. Более подробно об устройстве природного реактора и его открытии можно прочитать в «Сказке об Африке, где водятся гориллы, крокодилы и... атомные реакторы» Николая Горькавого и в статье «Уран. Природный ядерный реактор».

Природный ядерный реактор — отличная «лаборатория», позволяющая изучить распространение радиоактивных изотопов после остановки реакции. В частности, в существующих искусственных ядерных реакторах большую проблему представляет накапливание изотопов цезия-135 и цезия-137 в пространстве между ядерным топливом и стенками реактора — цезий легко распространяется на большие расстояния и в случае аварии на реакторе быстро загрязняет окружающую среду. Более того, период полураспада цезия-135 составляет более 30 лет, то есть загрязнение сохраняется в течение длительного времени. В частности, распространению изотопов цезия было уделено большое внимание после аварий на Чернобыльской АЭС и АЭС Фукусима-1. Поскольку в природном реакторе в Окло эти изотопы также активно производились, по их влиянию на окружающие руды можно оценить долгосрочные последствия ядерной реакции.

Группа ученых под руководством Ольги Правдивцевой использовала для такой оценки образец руды, взятый из зоны Окло RZ 13, которая считается одной из самых активных зон природного ядерного реактора. Образец ученые исследовали с помощью прибора NAUTILUS (NAval Ultra Trace Isotope Laboratory’s Universal Spectrometer), который совмещает масс-спектрометрию на вторичных ионах (secondary ion mass spectrometery, SIMS) и ускорительную масс-спектрометрию с одной стадией (single-stage accelerator mass spectrometer, SSAMS). Масс-спектрометр — это прибор, который измеряет отношение массы и заряда атомов и позволяет определить изотопный состав вещества с высокой степенью точности. Благодаря тому, что NAUTILUS работает сразу с двумя методами масс-спектроскопии, его чувствительность превосходит обычные детекторы. В частности, с помощью стандартных SIMS-спектрометров невозможно «почувствовать» примеси массивных редкоземельных элементов, если они представлены в образце в следовых количествах, а концентрации их изотопов имеют нестандартные соотношения, — однако NAUTILUS с такими измерениями справляется.

Первым делом ученые определили отношение концентраций изотопа урана-235 и урана-238, которое составило примерно 0,37 процента. Такое низкое содержание изотопа подтверждает, что образец принадлежит одной из самых активных зон реактора (в ней уран-235 выгорал особенно быстро). Это также подтверждает пониженная концентрация изотопов элементов, которые легко захватывают нейтроны и распадаются — европия, самария и гадолиния.

Что гораздо важнее, измерения позволили установить, как окружающая радиоактивную область рутениевая руда поглощала изотопы цезия. Для этого ученые измерили концентрации стабильного изотопа цезия-133 и изотопов бария-134, бария-135, бария-137 и бария-138, которые возникают в ходе ядерной реакции: барий-134 возникает в результате захвата нейтрона цезием-133, барий-134 и барий-135 — это продукты распада цезия-135 и цезия-137 соответственно, а барий-138 образуется в ходе реакции напрямую. Затем исследователи сравнили концентрации элементов, измеренные в разных частях образца и отнормированные на концентрацию бария-138. Это позволило им уточнить отношение концентраций других изотопов. Наконец, ученые восстановили по этим данным отношение концентраций изотопов цезия-135 и цезия-137 в момент их захвата рутениевой рудой, и сравнили его с соотношением на выходе ядерной реакции. Оказалось, что захват произошел только через пять лет после остановки реактора, то есть момента, когда остановилась наработка изотопов. Во время этого промежутка изотопы находились между урановой и рутениевой рудами, но не захватывались ими. Кроме того, авторы статьи отмечают, что высокая вулканическая активность после завершения работы реактора практически не повлияла на содержание изотопов. 

Прочитать о долгосрочных последствиях Чернобыльской катастрофы можно в нашем материале «Китайский синдром Чернобыля», а посмотреть на обитателей чернобыльской зоны отчуждения — в галереях «Жизнь в мертвой зоне» и «Жизнь в мертвой зоне II».

Дмитрий Трунин