Физики увидели часть плазмонной матрицы плотности
В будущем это позволит делать полную квантовую томографию плазмонов
Немецкие физики показали, что состояние возбужденного в резонаторе плазмон-поляритона должно описываться с помощью когерентного волнового пакета. Для этого они измеряли корреляционные спектры эмиссии электронов под действием релаксации плазмонов, возбужденных лазерными импульсами. Возникновение в спектрах сигнала, связанного с колебанием на утроенной частоте, свидетельствует, по мнению авторов, о когерентных биениях между двумя компонентами плазмонного волнового пакета, разделенных тремя шагами на энергетической лестнице гармонического потенциала. Другими словами, ученые получили доступ к одному из недиагональных элементов плазмон-поляритонной матрицы плотности. Исследование опубликовано в Nature Physics.
Коллективное движение электронов в металлах в чем-то схоже с движением атомов и молекул в определенном объеме. Физики даже говорят об электронном газе, электронной жидкости и электронном кристалле, когда твердое тело достигает определенных условий. Как и в обычном, в электронном газе могут возбуждаться волны плотности (плазменные колебания), которым физики поставили в соответствие квазичастицу — плазмон. Плазмоны интересны тем, что способны локализовывать на себе свет в наномасштабе с образованием плазмон-поляритонов.
Впрочем, квазичастичный подход к таким гибридным колебаниям долгое время оставался лишь номинальным, поскольку динамика зарядовых волн, «одетых» электромагнитным полем в большинстве случаев хорошо описывается классической электродинамикой. Квантовая же плазмоника появилась только в последнее десятилетие и охватывает весьма ограниченный набор явлений. Например, физики уже доказали, что плазмон-поляритоны могут существовать в неклассическом режиме. Однако во всех подобных экспериментах ученые судили о состоянии электронной плотности исключительно по свойствам излучения, пришедшего или ушедшего от образца на большое расстояние.
Себастьян Прес (Sebastian Pres) из Вюрцбургского университета и его немецкие коллеги подошли к этой проблеме с другой стороны. Они использовали метод двумерной наноскопии, основанный на эмиссии электронов с помощью плазмон-поляритонов (plasmon-polariton-assisted electron emission), возбуждаемых в нанорезонаторе. Однако, чтобы связать электронные сигналы со свойствами плазмон-поляритонов, физикам потребовалась достоверная физическая модель.
Поведение электронных волн в резонаторе в целом схоже с таковым у других волн. Их квантование можно описать теорией гармонического осциллятора, в котором нижние энергетические уровни разделены одним и тем же интервалом, определяемым как произведение постоянной Планка на частоту плазмона. При эмиссии электронов с помощью плазмон-поляритонов эти энергетические порции могут передаваться одиночному электрону в металле.
Авторы исследования построили модель, которая учитывает связь между этими двумя энергетическими структурами в терминах операторов рождения и уничтожения элементарных возбуждений. В частности, она описывает ситуацию, при которой релаксация возбужденного плазмона приводит к преодолению электроном работы выхода в многоступенчатом процессе.
Важно отметить, что в реальных системах редко удается возбудить гармонический осциллятор в одно чистое состояние. Обычно физики имеют дело с волновым пакетом, который проще всего описывать в терминах матрицы плотности. В случае когерентного пакета матрица будет обладать ненулевыми недиагональными элементами, в которые дают вклад отдельные пары состояний суперпозиции. В конечном итоге эти матричные элементы будут видны благодаря биениям в различных измеряемых физических величинах.
Чтобы проверить этот принцип на практике, физики возбуждали плазмоны в золотом нанорезонаторе в длиной 290 и шириной 23 нанометра, сформированном на подложке из диоксида кремния. Суть эксперимента заключалась в накачке резонатора серией из трех фемтосекундных лазерных импульсов на длине волны 706 нанометров и последующем измерении эмиссии с помощью электронного микроскопа. Физики меняли два межипульсных интервала, что сказывалось на интенсивности электронного сигнала. Подвернув такую двумерную зависимость преобразованию Фурье, они строили корреляционную функцию между импульсами в частотном пространстве.
В ней, помимо основной плазмонной частоты, соответствующей энергии 1,77 электронвольта, проявили себя дополнительные пики, связанные с биениями на утроенной частоте. Моделирование всего процесса показало, что классический подход, основанный на методе конечных разностей во временной области, плохо описывает увиденное, в то время как квантовая модель справляется с задачей лучше. Из нее следует, что утроение частоты — это следствие когерентности между какой-то парой состояний гармонического осциллятора, разделенной тремя шагами. И хотя физики не получили доступ ко всему волновому пакету, они уверены, что управляя параметрами установки, можно провести его полную томографию и получить все элементы матрицы плотности.
Ранее мы рассказывали, как ученые увидели вынужденное излучение поверхностных плазмон-поляритонов.
В этом им помогли разогнанные лазером электроны, которые передавали свою энергию гибридным квазичастицам
Китайские физики увидели вынужденное излучение терагерцовых поверхностных плазмон-поляритонов, облучая тонкий железный стержень мощным лазером. Это стало возможным благодаря когерентной передаче энергии разогнанными электронами в гибридную моду. В будущем этот эффект ляжет в основу плазмон-поляритонных лазеров. Исследование опубликовано в Nature. Идея квазичастиц оказалась крайне полезной при описании некоторых повторяющихся процессов в системах с большим количеством тел, в первую очередь, в конденсированных средах. Квазичастица объединяет в себе сразу несколько элементарных процессов (в этом случае физики говорят о гибридизации), существенно уменьшая нагрузку на описывающую их теорию. Так, коллективным колебаниям атомов в кристаллах соответствуют фононы, а постоянному поглощению, переизлучению и рассеянию света по мере его распространения в среде — поляритоны. Про эти и другие квазичастицы читайте в материале «Зоопарк квазичастиц». В сложных структурах, однако, порой требуется дальнейшая гибридизация уже существующих квази- или реальных возбуждений. Примером этого можно назвать поверхностный плазмон-поляритон (ППП) — квазичастицу, возникающую на границе метал-диэлектрик и описывающую перманентный обмен энергии между поляритонной модой в диэлектрике и плазмонной модой в металле. Плазмонами называют квазичастицы, соответствующие колебаниям плотности свободных зарядов — электронов и дырок. ППП интересны физикам своей способностью концентрировать электромагнитную энергию в очень малом объеме (много меньше длины волны), чего не удается сделать в диэлектрике или пустоте из-за дифракционного предела. Это не только делает возможным субволновую фокусировку света для нужд микроскопии и литографии, но и существенно усиливает напряженность электрического поля в приповерхностном слое, что открывает новые режимы взаимодействия света и вещества. Частоты ППП обычно принадлежат оптическому диапазону. Вместе с тем интерес представляют ППП в терагерцовом диапазоне, где у материалов, как правило, расположены резонансы, связанные с колебаниями и вращениями атомов. Другой интерес к терагерцовой области связан с тем, что для оптических ППП характерно сильное рассеяние, приводящее к разрушению какой-либо когерентности. Ученые считают, что увеличение длины волны способно преодолеть это ограничение и в перспективе привести к созданию ППП-лазеров. Большой шаг в этом направлении сделали Дун Дун Чжан (Dongdong Zhang) и его коллеги из Шанхайского института оптики и точной механики. Они смогли добиться вынужденного излучения терагерцовых ППП за счет когерентной передачи энергии от сопутствующих электронов, разогнанных лазером в металле. В перспективе этот механизм может быть использован для сверхизлучения гибридных квазичастиц, необходимого для создания ППП-лазера. В своих экспериментах физики фокусировали излучение инфракрасного фемтосекундного лазера на стержень диаметром 50 микрометров и длиной 80 миллиметров. Лазерные фотоны рассеивались на стержне с образованием небольшого количества затравочных ППП и импульса свободных электронов. Эти два возбуждения распространялись совместно, но по мере движения электроны тормозились, передавая свою энергию в моду ППП до своего полного рассеяния. Чтобы количественно оценить этот процесс, физики измеряли магнитное и электрическое поле с помощью двух разных детекторов. Первый представлял собой кристалл тербий-галлиевого граната (Tb3Ga5O12, TGG) толщиной в один миллиметр, который ученые располагали параллельно стержню на расстоянии 500, 750 и 1000 микрометров от него. Этот материал обладает ярко выраженным эффектом Фарадея, то есть наклоном поляризации света под действием магнитного поля. Электрическое поле физики измеряли через 30 миллиметров от точки возбуждения с помощью пластины теллурида цинка, демонстрирующей эффект Поккельса. В обоих случаях от исходного луча накачки они выделяли небольшое количество света для формирования зондирующих лучей, которые проходили через полосу задержки относительно накачки. Эксперименты показали, что ППП экспоненциально усиливаются электронами в течение примерно четырех с небольшим пикосекунд совместного распространения. На пике электрическое поле ППП достигает 15 мегавольт на метр, а магнитное — 5,11 тесла. Обработка результатов показала, что спектр квазичастиц испытывает сужение и двукратное смещение в красную область. Симуляции методом конечных интегралов подтвердили, что это происходит из-за отстающих электронов, которые удлиняют плазмон-поляритонный волновой пакет. В завершение физики порассуждали о том, как повысить эффективность вынужденного излучения ППП в таком методе, доведя его до сверхизлучения. Для этого они предложили использовать серию электронных импульсов, временной интервал между которыми согласован с частотой ППП. В этом случае ученые ожидают, что механизм усиления будет напоминать принцип работы лазера на свободных электронах, а интенсивность ППП, которую можно достичь таким образом, будет в 100 раз выше, чем то, что физики наблюдали в эксперименте. Это не первая попытка применить идею лазерной генерации к чему-то помимо света. Мы уже рассказывали, как физики создают активные среды, которое помогут реализовать когерентное усиление для звука и атомного пучка.
