Физики увидели часть плазмонной матрицы плотности

Немецкие физики показали, что состояние возбужденного в резонаторе плазмон-поляритона должно описываться с помощью когерентного волнового пакета. Для этого они измеряли корреляционные спектры эмиссии электронов под действием релаксации плазмонов, возбужденных лазерными импульсами. Возникновение в спектрах сигнала, связанного с колебанием на утроенной частоте, свидетельствует, по мнению авторов, о когерентных биениях между двумя компонентами плазмонного волнового пакета, разделенных тремя шагами на энергетической лестнице гармонического потенциала. Другими словами, ученые получили доступ к одному из недиагональных элементов плазмон-поляритонной матрицы плотности. Исследование опубликовано в Nature Physics.

Коллективное движение электронов в металлах в чем-то схоже с движением атомов и молекул в определенном объеме. Физики даже говорят об электронном газе, электронной жидкости и электронном кристалле, когда твердое тело достигает определенных условий. Как и в обычном, в электронном газе могут возбуждаться волны плотности (плазменные колебания), которым физики поставили в соответствие квазичастицу — плазмон. Плазмоны интересны тем, что способны локализовывать на себе свет в наномасштабе с образованием плазмон-поляритонов.

Впрочем, квазичастичный подход к таким гибридным колебаниям долгое время оставался лишь номинальным, поскольку динамика зарядовых волн, «одетых» электромагнитным полем в большинстве случаев хорошо описывается классической электродинамикой. Квантовая же плазмоника появилась только в последнее десятилетие и охватывает весьма ограниченный набор явлений. Например, физики уже доказали, что плазмон-поляритоны могут существовать в неклассическом режиме. Однако во всех подобных экспериментах ученые судили о состоянии электронной плотности исключительно по свойствам излучения, пришедшего или ушедшего от образца на большое расстояние.

Себастьян Прес (Sebastian Pres) из Вюрцбургского университета и его немецкие коллеги подошли к этой проблеме с другой стороны. Они использовали метод двумерной наноскопии, основанный на эмиссии электронов с помощью плазмон-поляритонов (plasmon-polariton-assisted electron emission), возбуждаемых в нанорезонаторе. Однако, чтобы связать электронные сигналы со свойствами плазмон-поляритонов, физикам потребовалась достоверная физическая модель.

Поведение электронных волн в резонаторе в целом схоже с таковым у других волн. Их квантование можно описать теорией гармонического осциллятора, в котором нижние энергетические уровни разделены одним и тем же интервалом, определяемым как произведение постоянной Планка на частоту плазмона. При эмиссии электронов с помощью плазмон-поляритонов эти энергетические порции могут передаваться одиночному электрону в металле.

Авторы исследования построили модель, которая учитывает связь между этими двумя энергетическими структурами в терминах операторов рождения и уничтожения элементарных возбуждений. В частности, она описывает ситуацию, при которой релаксация возбужденного плазмона приводит к преодолению электроном работы выхода в многоступенчатом процессе.

Важно отметить, что в реальных системах редко удается возбудить гармонический осциллятор в одно чистое состояние. Обычно физики имеют дело с волновым пакетом, который проще всего описывать в терминах матрицы плотности. В случае когерентного пакета матрица будет обладать ненулевыми недиагональными элементами, в которые дают вклад отдельные пары состояний суперпозиции. В конечном итоге эти матричные элементы будут видны благодаря биениям в различных измеряемых физических величинах.

Чтобы проверить этот принцип на практике, физики возбуждали плазмоны в золотом нанорезонаторе в длиной 290 и шириной 23 нанометра, сформированном на подложке из диоксида кремния. Суть эксперимента заключалась в накачке резонатора серией из трех фемтосекундных лазерных импульсов на длине волны 706 нанометров и последующем измерении эмиссии с помощью электронного микроскопа. Физики меняли два межипульсных интервала, что сказывалось на интенсивности электронного сигнала. Подвернув такую двумерную зависимость преобразованию Фурье, они строили корреляционную функцию между импульсами в частотном пространстве.

В ней, помимо основной плазмонной частоты, соответствующей энергии 1,77 электронвольта, проявили себя дополнительные пики, связанные с биениями на утроенной частоте. Моделирование всего процесса показало, что классический подход, основанный на методе конечных разностей во временной области, плохо описывает увиденное, в то время как квантовая модель справляется с задачей лучше. Из нее следует, что утроение частоты — это следствие когерентности между какой-то парой состояний гармонического осциллятора, разделенной тремя шагами. И хотя физики не получили доступ ко всему волновому пакету, они уверены, что управляя параметрами установки, можно провести его полную томографию и получить все элементы матрицы плотности.

Ранее мы рассказывали, как ученые увидели вынужденное излучение поверхностных плазмон-поляритонов.