Жидкий гелий не помешал вращаться молекуле дейтерия

Junjie Qiang et al. / Physical Review Letters, 2022

Физики из пяти стран убедились, что молекула дейтерия не испытывает сопротивления при вращении в жидком гелии. Для этого они следили за динамикой ее ориентации с помощью фотоионизации и измерения энергии образующихся ионов. Исследование опубликовано в Physical Review Letters.

Шаро-стержневое представление о молекулах, с помощью которого их часто иллюстрируют, помогает понять их структуру и состав. Однако оно становится неприменимым, если нужно описать вращение молекул с точки зрения квантовой механики. Даже если рассматривать простейшую двухатомную модель в состоянии покоя, ядерная волновая функция будет обладать цилиндрической симметрией, а вероятность встретить ядро в той или иной точке пространства будет напоминать скорее бублик. Частным случаем такого бублика можно назвать квантовое гало, которое образует димер гелия.

Вращение же молекул и их отдельных частей вокруг центра масс квантуется, то есть описывается с помощью дискретного набора вращательных квантовых чисел и соответствующих состояний. Более того, квантовая механика разрешает суперпозицию таких состояний. Если попытаться измерять ориентацию молекулы, находящуюся в состоянии с определенным вращательным числом, все ее направления будут равновероятны. В состоянии же суперпозиции ориентация молекулы будет подвержена квантовой интерференции. Это можно интерпретировать как периодическое возникающее выравнивание, которое со временем пропадает под действием потери когерентности, вызванной взаимодействием с окружением либо с ядерными спинами.

Из этого следует, что чем плотнее среда, тем быстрее там пропадают осцилляции выравнивания. Действительно, в разреженном газе молекулам проще вращаться, чем в плотном газе, и уж тем более чем в жидкостях. Однако в жидком гелии ситуация несколько иная: вращение молекул OCS, CS2 и I2 происходит в нем в несколько раз медленнее, чем в газе, однако в остальном оба случая похожи. В литературе встречаются аргументы в пользу того, что очень легкие молекулы, например, молекула водорода, должны вращаться в жидком гелии, вообще не встречая сопротивления, однако до недавнего времени этого никто не проверял.

Сделать это решила группа физиков из Австрии, Дании, Израиля, Канады и Китая при участии Цзюньцзе Цян (Junjie Qiang) из Восточно-китайского педагогического университета. Они повторили предыдущие исследования в каплях жидкого гелия, для мельчайшей молекулы — D2. Ученые подтвердили, что время когерентности вращательных состояний этой молекулы превышает 100 пикосекунд и сопоставимо с таковым для свободных молекул.

Предыдущие эксперименты связывали ориентацию исследуемых молекул с распределением импульсов их фрагментов, образующихся в результате кулоновского взрыва. Так называют быстропротекающий процесс разрушения молекул или наночастиц, вызванный их одномоментной многократной ионизацией, для которого характеры высокие скорости фрагментов. В случае с ионами дейтерия этот метод не будет работать из-за того, что дейтерий легче гелия, а потому столкновения с его атомами будут сильно искажать сигнал.

Вместо этого физики исследовали более сложный процесс диссоциативной фотоионизации, зависящий от угла между поляризацией зондирующего лазерного луча и ориентацией молекулы. Он состоит из двух этапов. На первом из них происходит многофотонная однократная ионизация молекулы дейтерия. Этот шаг не зависит от ориентации. Второй этап имеет два канала протекания: либо через распад на D+ + D, либо через распад на D+ + D++ e. Важно, что оба этих канала ориентационно зависимые. Таким образом, осцилляции ориентации будут проявлять себя через зависимость выхода диссоциативной ионизации от времени.

Для реализации этой схемы авторы постоянно создавали жидкие капли с помощью адиабатического расширения гелиевого газа при температуре 16,2 кельвин через сопло диаметром 5 микрометров при давлении 20 бар. Капли, содержащие в среднем 2000 атомов, пролетали через приемную камеру длиной 4 сантиметра, где обогащались молекулами дейтерия, а затем попадали в область регистрации ионного импульсного спектроскопа с холодной мишенью (COLTRIMS). Там их освещали два линейно поляризованных лазерных импульса. Первый (790 нанометров, 40 фемтосекунд, 8×1013  ватт на квадратный сантиметр) создавал в молекуле когерентное вращательное состояние, второй (395 нанометров, 30 фемтосекунд, 2×1014 ватт на квадратный сантиметр, поляризация ортогональна поляризации первого) — приводил к ионизации.

Прибор позволял зафиксировать сигналы от ионов с различным отношением массы к заряду, а также измерить их распределение по энергиям. Несмотря на то, что авторам была интересна ионизация дейтерия (им соответствовало отношение, равное двум, если считать в единицах масс нуклонов и элементарных зарядах), они сконцентрировались на сигнале от молекул HeD+ (отношение, равное шести), которые рождаются в каплях в процессе вылета ионов дейтерия. Это позволило отличить сигнал от внутрикапельных молекул дейтерия от сигнала из окружающего газа.

Зависимость выхода молекул HeD+от задержки между накачивающим и зондирующим импульсами имела ярко выраженный периодический характер в интервале от 1 до 7 пикосекунд. Фурье-анализ этой зависимости позволил вычислить ее основную частоту, оказавшуюся равной 5,35 терагерц. Эта частота в точности соответствует частоте биений между основным (нулевым) и вторым вращательными уровнями.

Ученые убедились, что периодичность колебаний сигнала сохраняется вплоть до сотни пикосекунд, хотя и убывает по амплитуде. Такие интервалы соответствуют более, чем 500 периодам осцилляции. Это согласуется с более ранними теоретическими выкладками, которые предсказывают слабую связь между молекулой водорода с атомами гелия в капле и оценивают, что время их когерентности должно превышать пять наносекунд. В качестве иллюстрации физики сравнивали свои наблюдения с сигналом ионизации свободных молекул дейтерия. Они оказались похожи во всем, кроме значения частоты, что авторы объяснили разницей в населенности молекул в различных условиях.

Техника COLTRIMS прекрасно подходит для изучения ионизации. Ранее мы рассказывали, как с ее помощью определили точку вылета электрона из молекулы при фотоионизации, поставили рекорд по измерению самого короткого промежутка времени и разобрались с распределением импульса фотонов при ионизации.

Марат Хамадеев

Нашли опечатку? Выделите фрагмент и нажмите Ctrl+Enter.