Нанопузырек захватил с собой на поверхность нанокапли гелия возбужденные атомы

Симуляция возможного распределения возбужденных атомов гелия в нанокапле при их возникновении на расстояни 0,7 нанометров от поверхности, через четыре и через девять пикосекунд после возникновения

Marcel Mudrich et al. / Nature Communications, 2020

Физики описали поведение нанокапель сверхтекучего гелия после взаимодействия с лазерным излучением энергией 21 и 22,2 электронвольта. Сравнивая теоретические расчеты с экспериментально полученными фотоэлектронными спектрами, авторы установили, что релаксация происходит ультрабыстро (меньше трех пикосекунд) и в три стадии. После возбуждения низших возбужденных уровней в нанокапле образуется пузырек. Поднимаясь на поверхность, он увлекает за собой и высвобождает возбужденные атомы гелия, которые затем релаксируют. Исследование опубликовано в журнале Nature Communications.

Взаимодействие излучения с веществом наноразмеров может приводить к самым разным исходам, которые зависят от механизма возвращения системы в равновесное состояние (релаксации). В зависимости от окружения релаксация бывает ультрабыстрой (несколько фемтосекунд) или медленной, если энергия может задерживаться метастабильными состояниями. Понимание ультрабыстрого ответа наночастиц на возбуждение световой энергией часто необходимо для исследований в областях экологии, медицины и фотокатализа.

В качестве модельной системы для изучения фотодинамики в наноструктурах со слабыми связями идеально подходят сверхтекучие нанокапли гелия. Атомы гелия имеют простую электронную структуру, межатомные связи чрезвычайно слабы, а структура нанокапель однородна и почти не зависит от размера в силу сверхтекучей природы. Свойства такой системы изучают бомбардировкой электронами или облучением экстремальным ультрафиолетом. На данный момент ученые уже выявили некоторые сверхбыстрые процессы, инициируемые возбуждением высокоэнергетических состояний, однако переходы из состояний ниже порога ионизации полем и, в частности, образование пузырьков в чистых нанокаплях, не исследовали ни по самой сильной полосе поглощения возбужденного атома гелия (около 21,6 электронвольта), ни по самому низкоэнергетическому оптически доступному состоянию (21 электронвольт).

Чтобы изучить процесс релаксации незаряженных нанокапель гелия, группа ученых из семи стран под руководством Марселя Мюдриха (Marcel Mudrich) из Орхусского университета возбуждала низшие возбужденные уровни атомов гелия лазерным излучением, регистрировала фотоэлектронные спектры и сравнивала полученные данные с рассчитанными моделями. Для создания нанокапель ученые порциями пропускали газ гелия под давлением 50 бар через охлаждаемое сопло в камеру спектрометра. Размеры нанокапель регулировали, изменяя температуру сопла от 5 до 28 кельвин. Облучение импульсами с энергиями от 21 до 22,2 электронвольт проводили с помощью лазера на свободных электронах FERMI, способного генерировать короткие (около ста фемтосекунд) импульсы линейно-поляризованного света в диапазоне энергий экстремального ультрафиолета с шириной полосы меньше десятой доли электронвольта.

Сравнивая теоретические расчеты и экспериментальные данные, ученые восстановили динамику релаксации возбужденных нанокапель гелия. После возбуждения капли переходили в основное состояние через три стадии: за время, меньшее 250 фемтосекунд, релаксировал образовавшийся под действием излучения эксимер из двух атомов гелия, один из которых был в возбужденном состоянии, затем за полпикосекунды вокруг возбужденного атома гелия возникал полый пузырек, который на следующей медленной (2,5 пикосекунды) стадии мигрировал к поверхности капли, высвобождая возбужденный атом гелия. На поверхности этот атом релаксировал через стадию образования эксимера, который затем испускал фотон и окончательно колебательно релаксировал, частично отрываясь от капли.

По словам авторов, результаты исследования могут соотноситься и с другими системами слабосвязанных атомов в конденсированных фазах. Визуализация описанных процессов на сегодняшний день задача сложная в силу малых размеров образующихся в капле пузырьков, однако дальнейшее развитие источников интенсивного рентгеновского излучения поможет достичь разрешения в несколько атомов и проследить за процессами в нанокапле. Представленный метод может оказаться полезным для изучения фотодинамики более сложных природных или искусственных наносистем.

Прошлой осенью физики смогли зарядить нанокапли гелия до значения 55 зарядов электрона, причем среднее время их жизни составляло несколько миллисекунд. Чтобы этого добиться, ученые последовательно облучали нанокапли пучками электронов с энергиями порядка нескольких сотен электронвольт.

Алина Кротова

Нашли опечатку? Выделите фрагмент и нажмите Ctrl+Enter.